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高能界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑高效穩(wěn)定雙功能電催化劑的關(guān)鍵

來源: X-MOL 2017-08-17 16:00:44

界面結(jié)構(gòu)對許多非均相催化劑有著非常重要的作用，特別是高能界面結(jié)構(gòu)可有效促進(jìn)反應(yīng)物在催化劑表面的吸附及電荷傳遞，從而顯著提高催化劑的性能。因此，合理設(shè)計和構(gòu)筑具有高能界面結(jié)構(gòu)的活性材料是制備高性能非均相催化劑的一個關(guān)鍵。氧催化在儲能及能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域包括金屬-空氣電池、燃料電池、電解水制氫體系等扮演著重要的角色。近年來，可同時高效催化氧析出（Oxygen evolution reaction, OER）和氧還原（Oxygen reduction reaction, ORR）的雙功能電催化劑是該領(lǐng)域的研究熱點，特別是基于價格低廉和儲量豐富的過渡金屬雙功能催化劑得到越來越多的關(guān)注，但目前大多數(shù)過渡金屬雙功能催化劑的催化性能仍低于貴金屬催化劑（如催化OER的Ru和催化ORR的Pt）。此外，過渡金屬催化劑的穩(wěn)定性也亟待提高，開發(fā)同時具備高效和高穩(wěn)定性的過渡金屬雙功能催化劑仍然是一項具有挑戰(zhàn)性的工作。

近日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)的喬世璋教授（點擊查看介紹）通過巧妙合理的設(shè)計（如下圖所示），利用過渡金屬絡(luò)合物間原子水平的強(qiáng)化學(xué)偶聯(lián)作用，有效構(gòu)建了獨(dú)特的高能界面結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步構(gòu)筑了新型高效的氧析出和氧還原雙功能電催化劑，為開發(fā)高效穩(wěn)定的過渡金屬雙功能催化劑提供了一條新的解決途徑。

該工作選取了常見的過渡金屬氧化物Mn3O4和CoO為材料，首先合成了具有高指數(shù)面的Mn3O4納米八面體（hi-Mn3O4），利用靜電作用使Co2+吸附在hi-Mn3O4表面，并通過化學(xué)還原方法合成了Co/hi-Mn3O4，原位氧化進(jìn)而在hi-Mn3O4上形成均勻分布的CoO納米簇（CoO/hi-Mn3O4）。同步輻射結(jié)果表明，Hi-Mn3O4和CoO界面上形成強(qiáng)化學(xué)偶聯(lián)鍵Mn-O-Co，且hi-Mn3O4的Mn(III)-O通過界面Mn-O-Co從CoO奪取電子，使CoO具有高氧化態(tài)，從而構(gòu)建高能界面結(jié)構(gòu)。對比試驗發(fā)現(xiàn)高指數(shù)面hi-Mn3O4在構(gòu)建高能界面結(jié)構(gòu)中起著關(guān)鍵的作用，相比于普通的Mn3O4納米顆粒，hi-Mn3O4能和CoO在界面上形成具有強(qiáng)作用的化學(xué)偶聯(lián)鍵Mn-O-Co，從CoO奪取電子的能力也更強(qiáng)，因而hi-Mn3O4構(gòu)建的高能界面結(jié)構(gòu)遠(yuǎn)優(yōu)于普通Mn3O4納米顆粒。

作為氧析出和氧還原雙功能電催化劑，具有高能界面結(jié)構(gòu)的CoO/hi-Mn3O4在堿性電解液中比目前開發(fā)的過渡金屬雙功能催化劑具有更優(yōu)異的催化性能，其氧析出性能甚至優(yōu)于商業(yè)貴金屬催化劑Ru/C，氧還原性能和商業(yè)貴金屬Pt/C相近。更重要的是，CoO/hi-Mn3O4也表現(xiàn)出高穩(wěn)定性（10個小時不間斷運(yùn)行后，氧析出保留活性對比Ru/C：95% vs 81%；氧還原保留活性對比Pt/C：92% vs 78%）。

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