氧電極反應的氧還原（oxygen reduction reaction）和氧析出（oxygen evolution reaction）反應是電化學能量轉換過程的重要步驟。研究表明一系列具有納米結構的過渡金屬-氮-碳化合物作為傳統貴金屬催化劑（例如鉑、銥、釕等）的替代物也表現出優異的氧電極反應活性。對此，澳大利亞阿德萊德大學的喬世璋教授（點擊查看介紹）課題組以一種新型的富氮化合物——氮化碳（graphitic carbon nitride, g-C3N4）為平臺開發出一系列同時對氧還原和氧析出具有高活性的新型金屬-氮-碳化合物催化劑。
傳統的過渡金屬-氮-碳化合物由于復雜的納米結構以及金屬與不同氮物種之間多變的配位環境，電催化活性的本質一直難以確定。而g-C3N4分子框架可以提供高濃度且組分單一的不飽和吡啶型氮，額外的孤對電子可以捕獲并與一些金屬離子在g-C3N4的三嗪雜環中配位。對此，該團隊采用了理論計算與實驗驗證相結合的手段預測并開發了一系列金屬-C3N4材料用于上述兩種氧電極反應。以Co-C3N4作為氧還原催化劑為例，他們首先通過DFT計算構建了氧還原反應的自由能圖，發現在一定過電勢下受控步驟的熱力學自由能差值和典型的Pt (111)晶面相近，預示了該材料具備良好的電化學性能。接著他們采用濕化學法成功地在碳納米管表面合成出薄層Co-C3N4復合結構。X射線吸收光譜表明，該物質的配位環境和酞菁鈷相似，均為過渡金屬和兩個不飽和的吡啶型氮配位，結構和理論計算模型一致。在堿性溶液中的電化學測試表明對于上述兩種氧電極反應，Co-C3N4/CNT復合材料都表現出和貴金屬催化劑相當的反應活性。DFT理論計算表明，該活性來源于合適的電子結構，即d帶中心位置。最后，他們對一系列過渡金屬配位的g-C3N4材料對兩類氧電極反應的活性趨勢進行了理論預測。
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